1930 年他与终生的合作伙伴凯特曼编写的教材初版第一卷发表了。这本教材作为基本的音乐教材练习引导人们走向音乐的原本力量和原本形式,在这个过程中奥尔夫的学生 — 也是后来一生中最重要的合作伙伴 — 古丽特 · 凯特曼发挥了决定性的作用。
1937 年以一部十四世纪诗集手抄本创作的音乐剧《卡尔米娜 · 布拉纳》实现了他的突破,从 1935 年至 1942 年,奥尔夫的三部成名作问世:《卡尔米娜 · 布拉纳》 (1934—1937) 、《月亮》 (1937—1939) 、《聪明的女人》( 1941—1943 )相继问世。
奥尔夫从青年时代起就在追求的 “ 完全戏剧 ”—— 一种通向人本的、寻找最初的、原始的、融音乐、舞蹈、戏剧为一体的那种艺术,在这三部作品中得到体现,使他在 “ 完全戏剧 ”( 或称整体艺术 ) 的创作上已走向成熟,形成了真正的奥尔夫风格。
1948 年到 1949 年完成《安蒂戈尼》,这部作品综合音乐、舞蹈、戏剧为一体,而在伴奏乐队的配器上采用 4 架钢琴、 59 种打击乐器与人声的大胆结合,以体现最古老的神话 —— 太阳神与月亮神的结合,刚与柔、健与美的天然合一。奥尔夫一生耕耘不息,创作了大量音乐作品和音乐戏剧,直到 1973 年 78 岁高龄时,还创作了他最后一部大作《世界末日之剧》。
1950—1954 年出版了五卷本《学校音乐》(《 Orff-Schulwerck 》),被欧美各国相继翻译出版介绍到世界各地。这是奥尔夫音乐教育体系具有奠基性意义的大事。 1961 年在奥地利萨尔斯堡 “ 莫扎特音乐及造型艺术大学 ” 成立了 “ 奥尔夫学院 ” ,建立起第一个奥尔夫教学法的研究和培训中心。
1982 年奥尔夫在慕尼黑他的家中去世,享年 87 岁。